A casa de Santa Teresa, conhecida desde 1876 como Chácara do Céu, foi herdada por Castro Maya em 1936. A construção atual, projetada em 1954 pelo arquiteto Wladimir Alves de Souza, destaca-se pela modernidade das soluções arquitetônicas e por sua localização, que integra os jardins e permite magnífica vista de 360 graus sobre a cidade e a baía da Guanabara.

De acordo com a filosofia que norteia os Museus Castro Maya a programação do Museu da Chácara do Céu se orienta, basicamente, por 3 vertentes:
1 - promover a difusão do acervo propondo diferentes recortes temáticos e conceituais de leituras para as obras de arte, dando ao público a possibilidade de conhecê-las sob diversos ângulos; 2 - dar continuidade ou retomar projetos iniciados por Castro Maya, como Os Amigos da Gravura; e 3 - possibilitar o diálogo do nosso acervo com outras coleções particulares ou institucionais, através do projeto de exposições Encontro de Colecionadores, que já recebeu as coleções particulares de José Mindlin, Sergio Fadel, a de Murilo Mendes, pertencente ŕ Universidade Federal de Juiz de Fora, e a de Joăo Sattamini, comodante MAC-Niterói.

Além dessas linhas de ação e buscando revelar as diversas facetas da personalidade múltipla de Castro Maya, foi criada a série editorial que se iniciou com "Castro Maya Anfitrião" e seguiu-se com o "Bibliófilo" e o "Colecionador de Debret e de Portinari".

No Museu da Chácara do Céu encontra-se a coleção de arte européia - que reúne pinturas, desenhos e gravuras de artistas consagrados como Matisse, Modigliani, Degas, Seurat, Miró; a coleção de arte brasileira, formada principalmente por trabalhos de artistas modernos, entre eles Guignard, Di Cavalcanti, Iberê Camargo, Antonio Bandeira, além de importante conjunto de obras de Portinari, hoje considerado o maior acervo público desse artista; a coleção de Brasiliana, uma das mais expressivas, inclui mapas dos séculos XVII e XVIII, pinturas a óleo, aquarelas, guaches, desenhos e gravuras de viajantes do século XIX, como Rugendas, Chamberlain e Taunay, destacando-se os mais de 500 originais de Jean-Baptiste Debret, adquiridos em Paris, em 1939 e 1940; e a Biblioteca Castro Maya, com cerca de oito mil títulos entre livros de arte, literatura brasileira e européia, principalmente francesa, e também algumas das mais importantes publicações dos primeiros viajantes do século XIX: Maria Graham, Maximilian von Wied-Neuwied, Henry Chamberlain, William Gore Ouseley e Victor Frond.